Sau khi ra mắt vào năm 1906, Harbou đã gặp Rudolf Klein-Rogge và kết hôn với anh ta trong Thế chiến I. Đến năm 1917, cô và Klein-Rogge đã chuyển đến Berlin, nơi Harbou cống hiến để xây dựng sự nghiệp của mình như một nhà văn. Cô đã bị lôi cuốn để viết những huyền thoại và truyền thuyết sử thi với giọng điệu dân tộc công khai. [3] Theo ước tính của một nhà sử học, "tiểu thuyết của bà đã trở nên yêu nước và tăng cường tinh thần, kêu gọi phụ nữ hy sinh và nghĩa vụ trong khi thúc đẩy vinh quang vĩnh cửu của tổ quốc". [3]

Sự tương tác gần gũi đầu tiên của cô với điện ảnh xuất hiện khi đạo diễn người Đức Joe May quyết định chuyển thể một tiểu thuyết của cô, Die heilige Simplizia. Từ lúc đó trở đi, "Sản lượng tiểu thuyết của cô chậm lại. Trong một thời gian ngắn, cô sẽ trở thành một trong những nhà văn điện ảnh nổi tiếng nhất nước Đức, không chỉ vì mối quan hệ hợp tác với Fritz Lang, mà còn để viết kịch bản cho F. W. Murnau, Carl Dreyer, E. A. Dupont và các ngôi sao sáng khác của Đức ". [3]

Anh trai của cô, Horst von Harbou, đã làm việc cho UFA với tư cách là một nhiếp ảnh gia và bắt đầu hợp tác chặt chẽ với Thea và Fritz Lang trong nhiều sản phẩm nổi tiếng nhất của họ.[4]